pymongo update_one（）、upsert =$演算子を使用せずにTrue

updateOneのmongodbドキュメントを見ましたか ？$setなどの更新演算子を指定する必要があります ：

for hostname, services in dataset[0].items():
    db.titleHardware.update_one({'hostname':hostname},
                                {'$set': {services.keys()[0]: services.values()[0]}}, 
                                upsert=True)